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【48812】西安交大科研人员在VOCs催化氧化机理研讨中获得发展


来源:开云体育app下载官网手机版    发布时间:2024-07-10 18:47:35

  多相催化的反响活性与催化剂外表活性中心的配位环境直接相关。经过调变催化剂的描摹,可以挑选性地露出特定的晶面以及调控边角棱原子的份额,可有用操控催化反响活性。探求多相催化中的描摹效应,不只有助于深层次了解多相催化中的构效联系,一起关于规划与开发高效多相催化剂具有极端严重的指导意义。CeO凭仗其优异的储氧才能和丰厚的氧空位,被大范围的应用于环境催化。前期研讨标明不同描摹的CeO在挥发性有机物(VOCs)催化氧化消除上,往往表现出不同的反响活性,但其内涵原因及反响机理仍不清楚。

  针对这一问题,西安交通大学化学工程与技术学院胡准副教授经过组成不同描摹的CeO2,以甲苯为VOCs特征分子,依据幂指数、Langmuir-Hinshelwood机理、Eley-Rideal机理和Mars-van-Krevelen机理,考虑氧的吸附存在解离吸赞同非解离吸附两种方式,假定外表反响为速控步,建立了八个动力学模型。依据成果得出MvK机理中第二步对已复原CeO2外表的再氧化是反响的决速步,该步与CeO2外表晶格氧直接相关,进一步选用H2-TPR、XPS、TGA一系列表征,证明CeO2外表晶格氧是甲苯催化焚烧反响的要害。

  图1 (A)棒状CeO2甲苯催化焚烧面积比活性试验值与O2非解离吸附的MvK模型核算值比照图;

  (B)XPS及H2-TPR丈量得到的外表晶格氧含量与T10联系图;(C)不同描摹CeO2催化剂OSC功能测企图

  在此基础上,为了探求甲苯在CeO2催化剂外表的反响行为,选用原位漫反射红外表征不同描摹CeO2上甲苯催化焚烧反响进程(图2),发现甲苯首先以分子方式吸附在CeO2外表,随后与外表氧物种反响构成苄基物种,并进一步氧化生成苄氧基、苯甲醛和苯甲酸盐物种;苯甲酸盐物种终究彻底氧化生成CO2和H2O。比较于棒状及立方体CeO2,多面体CeO2上较高的苄基、苯甲醛以及苯甲酸盐物种浓度愈加有助于外表反响速率的添加,可提高甲苯催化焚烧功能。本论文依据反响动力学与原位漫反射红外光谱,提醒出CeO2外表晶格氧是甲苯催化焚烧的要害,阐明晰不同描摹CeO2上甲苯的催化焚烧机理,为开发低温高效VOCs催化焚烧催化剂供给了理论指导和数据支撑。

  图2 棒状CeO2外表物种随时刻改变的原位漫反射红外光谱图和反响途径示意图

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