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【48812】天津大学丁辉课题组提醒常温催化氧化VOCs机制


来源:开云体育app下载官网手机版    发布时间:2024-07-10 18:47:26

  的重要前体物。操控VOCs的排放将有利于削减雾霾气候呈现以及光化学污染现象的发生。跟着催化材料科学一日千里的展开,VOCs管理立异技能也在加快迭代更新。常温常压条件下VOCs降解能否被高效催化氧化降解是当时科技界的前沿性课题,惯性思想一般以为:VOCs的氧化降解需求高温条件(200~400℃)下才干够发生高效的正向催化反响,或许有必要需求外界输入能量(紫外光、电能等)来辅佐翻开VOCs分子键才干加快氧化反响进行。根据这样的思想,催化燃烧、蓄热式催化燃烧、低温等离子体、紫外光辅佐催化等能量输入型VOCs消解技能成为了技能干流。如果在无能量输入的常温常压条件下发生高效催化VOCs降解反响,这将会大幅节约处理进程的能量消耗,并进步易燃易爆VOCs气体毁掉的安全性。经多年的科研攻关,丁辉团队开发的常温催化氧化技能(NTCO)展开了厚实的科学研讨,现在已有6项常温催化氧化VOCs相关专利授权并已请求2项世界专利。正如ES&T期刊Twitter谈论:“Use of novel catalysts in normal temperature catalytic oxidation (NTCO) for volatile organic compound (VOC) abatement has milestone significance”,NTCO技能的呈现对VOCs结尾管理具有里程碑含义。

  在这篇论文中,该团队通过共沉淀法制备了一系列Pt/FeOx催化剂,其间Pt/FeOx-400具有最佳的反响活性,在30 ℃条件下能将甲醇彻底降解,120 h的接连运用仍能坚持催化活性。通过EDS扫描(图1)发现,活性金属Pt在催化剂上散布均匀,并且在HRTEM照片中没有观察到显着的Pt颗粒,阐明Pt活性位点在催化剂外表上成原子级涣散。

  通过EPR表征作者发现,在催化降解甲醇的进程中发生了很多强氧化性的羟基自由基,阐明常温催化降解反响中,羟基自由基或许起到重要的效果。

  此外,作者通过XPS能谱(图3)发现跟着煅烧温度上升,Pt原子的4f电子结合能继续不断的添加,标明高温下Pt的正化合价份额比低温煅烧份额高。通过核算发现,Pt0/Pt2+的摩尔比大约为1时,催化剂具有最高的催化活性。

  为了进一步阐明常温催化的自由基机理,作者通过Fe2O3(012)上负载Pt构建催化剂外表模型进行DFT核算,通过核算发现,臭氧在催化剂外表吸附后会分解为一个外表氧原子与氧气分子,外表氧原子和水分子反响构成外表羟基,并进一步与臭氧反响构成臭氧酸自由基。臭氧酸自由基是一种十分不稳定的自由基,正常的情况下十分简单分解为羟基自由基和氧气,由此阐明晰在催化剂的效果下,氧化剂可以被活化发生强氧化性羟基自由基以促进常温催化反响的进行。

  此外,对甲醇吸附模型进行差分电荷密度与分波态密度核算可以精确的看出,电子首要富集在甲醇与Pt之间,阐明催化剂与甲醇分子之间有着较强的电子相互效果,相互效果首要源于Pt-5d轨迹与O-2p轨迹,对甲醇催化氧化进程是有利的。

  图5 (a)外表羟基发生进程能量改变;(b)甲醇吸附系统的分波态密度;(c)甲醇吸附系统的差分电荷密度

  这项工作为常温催化降解VOCs的重要探究,对VOCs的管理具有极端重大含义,成为VOCs管理的重要展开趋势之一。

  丁辉,天津大学环境学院副教授,环境科学专业博士生导师,天津大学-泰兴节能环保工业联合研讨中心主任,墨尔本大学访问学者,NTCO技能开创者。首要课题方向有常温催化氧化法(NTCO)管理VOCs、功能性环保新材料修正受损农耕土壤、水体等环境保护技能等。

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